Note publique d'information : Les travaux présentés portent sur la recherche fondamentale et appliquée de polymères
dynamiques (Dynamers) capables de répondre à des effecteurs physiques ou chimiques
par une modification de leur constitution. Ces polymères dynamiques définissent une
nouvelle classe de matériaux adaptable«intelligents». La modulation de propriétés
telles que la résistance mécanique, l’hydrophobie/hydrophilie ou encore les caractéristiques
optiques de films synthétiques a pu être démontrée. Ces propriétés peuvent être contrôlées
par l’incorporation de différents monomères par un processus d’échange dynamique mettant
en jeu des liaisons covalentes réversibles. Cette étude, portant sur l’élaboration
de nouveaux polymères répondant à divers facteurs externes, se fonde sur le principe
de bibliothèque constitutionnelle de polymères dynamiques (Constitutional Dynamic
Polymer Library, CDPL) qui rassemble les notions de polymères dynamiques et de chimie
combinatoire. Une bibliothèque comprenant des polymères à structure secondaire repliée(Folded
dynamers) subit une évolution, dirigée par le double effet d’interactions d’empilement
donneurs/accepteurs et de la reconnaissance de cation métallique, qui résulte en une
architecture auto-organisée capable de signaler sa modification constitutionnelle
par des changements de couleur. L’introduction de ces systèmes dynamiques en chimie
des matériaux résulte en un changement de paradigme vis-à-vis de la chimie constitutionnellement
statique et offre ainsi de nouvelles perspectives. Une diversité innovante d’architectures
et de propriétés peut ainsi découler de la combinaison de la chimie dynamique moléculaire
et supramoléculaire avec la chimie des matériaux.
Note publique d'information : The present thesis concerns both basic and applied research on Dynamic Polymers (Dynamers)
capable of responding to physical triggers or to chemical effectors by modification
of their very constitution, and which thus behave as a new class of adaptive, "intelligent"
materials. Useful modification of properties such as the mechanical strength, hydrophobicity/hydrophilicity
and optical characteristics of synthetic dynamer films has been achieved. It has been
found that these properties can be reversibly tuned by incorporation of different
monomeric components via dynamic chemical exchange involving reversible covalent bonds.
A thorough investigation of the development of new polymers responsive to various
external factors was conducted on the basis of the concept of a Constitutional Dynamic
Polymer Library (CDPL), unifying dynamic polymers (dynamers) with combinatorial chemistry.
A CDPL involving folded dynamers was found to undergo driven evolution under the double
effect of donor-acceptor stacking and metal cation recognition, resulting in a self-organized
folded architecture, displaying a sensing function (color change) due to constitutional
modification. These dynamic systems introduce into the chemistry of materials a paradigm
shift with respect to constitutionally static chemistry and offer new prospects in
materials science. A rich variety of novel architectures, processes and properties
could be expected to result from the blending of molecular and supramolecular dynamic
chemistry with materials chemistry.
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