Note publique d'information : Ce travail s’inscrit dans la problématique du stockage en formation géologique profonde
des verres borosilicatés de confinement des déchets de Haute Activité à Vie Longue
(HAVL). Ces derniers contiennent des produits de fission et actinides mineurs issus
des combustibles usés. Les terres rares font partie des produits de fission et peuvent
simuler les actinides mineurs. De nouvelles formulations de verres pourraient conduire
à une augmentation des teneurs en produits de fission. Dans ces conditions, il est
particulièrement important de bien connaitre à la fois l’influence des terres rares
sur la structure du verre, que leur évolution au cours de l’altération par l’eau et
leur influence sur les cinétiques d’altération du verre. Cette étude porte sur des
verres borosilicatés simplifiés afin de limiter les effets de synergie entre les terres
rares et d’autres éléments. Différentes approches complémentaires ont été mises en
œuvre pour caractériser le verre sain et les pellicules d’altération (RMN haute résolution
solide, spectroscopie Raman, fluorescence, SIMS, diffusion des RX aux petits angles
…). Le rôle structural de la terre rare est dans un premier temps discuté et a été
comparé à celui du calcium. L’environnement local des terres rares a également été
sondé. Dans un deuxième temps, l’effet des terres rares (nature et concentration)
a été observé sur différents régimes d’altération (vitesse initiale et chute de vitesse).
Enfin, suite à l’altération, les terres rares étant retenues au sein de la couche
altérée, l’impact structural des terres rares (et leur environnement local) au sein
de cette pellicule a aussi été investigué.
Note publique d'information : This work is related to the question of the geological deep repsitory of high-level
waste glass. These wastes include fission products and minor actinides, elements which
can be simulated by rare earths. As new glass compositions could enable increased
rare earth concentrations, it is crucial to know and understand rare earth impact
on glass structure on the one hand, and on glass alteration kinetics or their incorporation
into an altered layer. This work studied simplified borosilicate glasses in order
to limit synergetic effects between rare earths and other elements. Various complementary
techniques were used to characterize pristine and altered glasses (solid-high resolution
NMR, Raman spectroscopy, fluorescence, SIMS, SAXS). Firstly, the structural role of
a rare earth is discussed and is compared to a calcium cation. The local environment
of rare earths is also probed. Secondly, rare earth (nature and concentration) impact
on several alteration regimes was studied (initial rate, rate drop). Then, after alteration,
rare earth elements being retained within the altered layer, the structural impact
of rare earth elements (and their local environment) in this alteration layer was
also investigated.
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