Note publique d'information : Cette thèse présente les résultats des synthèses et études structurales et physiques
de Langasites à réseaux magnétiques. D'une part, concernant le composé Pr3Ga5SiO14
à réseau magnétique topologiquement équivalent au réseau kagomé, il a été montré par
des calculs de champ cristallin que les propriétés telles que la chaleur spécifique,
les niveaux d'énergie mesurés en diffusion inélastique des neutrons, et la susceptibilité
magnétique (changement d'anisotropie à 130K) sont gouvernées par une physique d'ions
libres sans interactions. L'origine du signal magnétique dynamique observé en echo
de spin reste encore inexpliquée. L'étude de la Langasite à réseau kagomé de Sm est
rendue complexe par la forte absorption des neutrons par les noyaux de samarium et
à la proximité du multiplet fondamental avec les niveaux excités. D'autre part, il
a été montré que les composés A3BFe3D2O14 (A=Ba,Sr,Ca ; B=Nb,Ta,Sb ; D=Si,Ge) à réseau
triangulaire de triangles de cations Fe3+ s'ordonnent magnétiquement à 35K pour les
composés au Sb, 26K sinon, engendrant une structure à moments magnétiques dans le
plan triangulaire, orientés à 120° dans chaque triangle, et modulée hélicoïdalement
dans la direction perpendiculaire. Des calculs de champ moyen ont montré que la structure
cristallographique chirale entraînant une torsion des chemins d'échange implique la
corrélation directe entre chiralité et hélicité magnétiques. La diffraction de neutrons
polarisés sur monocristal montre en plus que la structure est magnétiquement ferrochirale
et mono domaine en hélicité. Des mesures d'évolution thermique de la constante diélectrique
indiquent un effet magnétoélectrique à la transition magnétique.
Note publique d'information : This PhD thesis presents the results of synthesis, structural and physical studies
of Langasites with magnetic arrays. On one hand, on the compound Pr3Ga5SiO14 (which
magnetic network is topologically equivalent to a kagomé net) it was shown by crystal
electric field calculations that properties such as specific heat, energy levels measured
by inelastic neutron scattering, and magnetic susceptibility (change of anisotropy
at 130K) are driven by single-ion physics (without interactions). The origin of the
dynamical magnetic signal observed at 50mK in spin echo spectroscopy remains unclear.
The study of the Sm-Langasite is more difficult due to the high neutron absorption
by the nuclei of samarium and the proximity of fundamental multiplet with excited
levels. On the other hand, it was shown that compounds A3BFe3D2O14 (A = Ba, Sr, Ca,
B = Nb, Ta, Sb, D = Si, Ge) with triangular array of Fe3+ triangles are magnetically
ordering at 35K for compounds with Sb, or 26K without Sb, with magnetic moments lying
in the plane of the triangles, oriented at 120 degrees from each other in a triangle,
and helically modulated perpendicular to the plane of the triangles. Mean field calculations
showed that the chiral crystal structure, resulting in twisted exchange paths, involves
a direct correlation between magnetic chirality and helicity. The polarized neutron
diffraction on single crystal showed additionally that a single triangular chirality
together with a single helicity is stabilized. Measurements of the thermal variation
of the dielectric constant indicate a magnetoelectric effect at the magnetic transition.