Note publique d'information : Les matériaux hybrides organiques–inorganiques présentent des propriétés d’adsorption
et de flexibilité inédites. Le couplage entre ces deux aspects joue un rôle important
dans le comportement de ces matériaux soumis à l’adsorption d’un fluide. Cette thèse
a pour but de développer des méthodes adaptées à l’étude de ces systèmes physico–chimiques.
Je présente dans un premier temps une approche fondée sur le calcul de la densité
d’états généralisée dans l’ensemble osmotique. Cette méthode permet d’obtenir efficacement
toutes les observables thermodynamiques du système, en particulier les isothermes
d’adsorption, les déformations de la structure induites par l’adsorption, et l’hystérèse
observée lors d’un cycle d’adsorption– desorption. Dans une seconde partie, un modèle
analytique thermodynamique a été développé pour rationaliser, interpréter et comprendre
le comportement des matériaux nanoporeux flexibles au cours de l’adsorption. Cette
approche nous permet, à l’aide de données expérimentales, d’obtenir un grand nombre
d’informations sur le système physico–chimique.
Note publique d'information : Metal Organic Frameworks exhibit new and fascinating adsorption properties and flexibility.
The coupling between those two aspects plays an important role to explain their behavior
under adsorption of a fluid. This thesis aims at providing methods that are adapted
to the study of these physical systems. In a first part, I present a method based
on the calculation of a generalized density of states in the osmotic ensemble. This
method enables us to efficiently obtain all thermodynamical quantities, and most specifically
adsorption isotherms, adsorption–induced structural deformations, as well as the hysteresis
observed during an adsorption–desorption cycle. In the second part, a analytical thermodynamical
model has been developed to understand the behavior of flexible nanoporous materials
under adsorption. This approach enables us in particular to derive a large number
of informations from experimental datas.
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