Note publique d'information : Cette étude trouve son application dans la catalyse de dépollution automobile, et
plus précisément dans l’élimination des oxydes d’azote présents dans les échappements
Diesel. L’objectif de ces travaux est de mettre au point des catalyseurs pièges à
NOx, alternatifs aux matériaux couramment employés à base d’alcalins ou d’alcalino-terreux
et présentant des problèmes de régénération, puis de comprendre les mécanismes réactionnels
intervenant. Suite à des études structurales et superficielles, les propriétés essentielles,
ainsi que les éléments pouvant répondre à ces attentes ont été identifiés. Ainsi,
de nouvelles formulations à base de terres rares ont été envisagées. Ces matériaux
ont ensuite été testés en simulant les conditions réelles de fonctionnement (étude
Operando). Le point fort de notre méthode d’investigation réside dans la possibilité
d’analyser simultanément les espèces formées sur le matériau (par IR) et celles présentes
en phase gaz (par SM et IR), au cours de cycles alternés inhérents au procédé NOx-Trap.
Des résultats très intéressants ont été obtenus sur un catalyseur à base de cérine-zircone
dopé en Pr (Pt/Ce0,59 Zr0,34 Pr0,07 O2). Sa plus forte mobilité en oxygène, associée
à une basicité élevée mais inférieure aux adsorbants tels que Ba ou K, lui permet
d’améliorer son efficacité en stockage des NOx à basse température, tout en restant
actif à haute température, et de favoriser le déstockage des nitrates et des sulfates
sous flux réducteur. En modulant les propriétés de ces catalyseurs, nous sommes alors
arrivés à une formulation pouvant répondre aux exigences du procédé NOx-Trap.
Note publique d'information : This study finds its application in exhaust gas post treatment catalysis, and more
precisely in the nitrogen oxide abatement from Diesel exhausts. The aim of this work
is to elaborate alternative NOx-Trap catalysts to those currently used, based on alkalines
and alkaline-earths which present regeneration problems, and to understand reaction
mechanisms. Following structural and surface studies, essential properties and elements
able to answer these expectancies were identified. Then, new formulations containing
rare earths were considered. These materials were then tested, simulating real working
conditions (operando studies). Our experimental device allows simultaneously to analyse
surface species (by IR) and the corresponding gas phase (by MS and IR) during alternate
cycles simulating NOx-Trap process. Very interesting results were obtained on a ceria-zirconia
catalyst domed by praseodymium (Pt/Ce0,59 Zr0,34 Pr0,07 O2). Its higher oxygen mobility
and weaker basicity than others adsorbents as Ba or K, improve its storage efficiencies
at low temperature, remaining active at high temperature, and allow nitrates and sulphates
destorage under reducing flow. By modulating properties of these catalysts, we have
therefore developed a material able to fulfill the requirements of NOx-Trap process.
paprika.idref.fr
data.idref.fr
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