Note publique d'information : Les différentes qualités du bitume, comme sa grande imperméabilité et sa relative
inertie face à la plupart des agents chimiques, ont autorisé son utilisation pour
l'enrobage des déchets nucl_éaires de faible et moyenne activités. Un scénario de
gestion à long terme de ces c'olis prévoit un stockage en formations géologiques profondes.
Dans cette situation, de 1' eau liquide sera présente au contact du colis bitumé potentiellement
vieilli pendant la phase préliminaire d'entreposage par le couplage des facteurs oxygène
atmosphérique et irradiation interne (radio-oxydation). L'eau constitue le vecteur
de solubilisation d'espèces organiques, qui, en fonction de leur polarité seront susceptibles
de complexer les radioéléments entraînant une augmentation de leur solubilité et de
leur transfert dans le champ proche. Dans un premier temps, nous avons étudié la lixiviation
d'un bitume non vieilli par une eau dont la composition chimique simule une eau en
équilibre avec les matériaux de la barrière ouvragée puis, dans un deuxième temps,
nous avons intégré le vieillissement potentiel du bitume. L'altération chimique du
bitume conduit à la lixiviation d'espèces organiques dont la quantité et la nature
dépendent du pH, de la force ionique et de la surface du matériau exposée à la lixiviation.
Pour une eau de type ciment, les molécules identifiées sont des acides carboxyliques,
des glycols et des composés aromatiques. La biodégradabilité de ces molécules a été
démontrée mais elle ne sera effective, en stockage profond, que dans la mesure où
les micro-organismes pourront se développer dans de tels milieux. L'étude de l'altération
radio-oxydante a montré que la matrice bitume est très sensible au couplage des facteurs
oxygène-irradiation qui se traduit par la formation d'espèces oxydées principalement
des acides aromatiques. L'étude de matériaux irradiés à faible débit de dose montre
que les transferts d'eau sont peu modifiés alors que la solubilisation de matière
organique est accrue.
Note publique d'information : Bitumen can be used for embedding most of wastes because of its high impermeability
and its relatively low reactivity with most of chemicals [1]. Bituminization is one
of selected solutions in agreement with nuclear safety, waste compatibility and economic
criteria. Bitumen, during storage, undergoes an auto-irradiation due to embedded radio-elements.
During this stage, drums are not airtight then oxygen is present. In disposal configuration,
water, which is a potential vector of radioactivity and organic matter, is another
hazard factor liable to deteriorate the containment characteristics of bitumen wastes.
The generation of water soluble organic complexing agents can affect the integrity
of the waste form due to an increase of the radionuclides solubility. The first aim
of this work is the quantitative and qualitative caracterisation of soluble organic
matter in bitumen leachates. Different leaching solutions were tested (various pH,
ionic strength, ratio SN). When the pH of the leaching solutions increases, the total
organic carbon released increases as well. Identified molecules are aromatics like
naphthalene, oxidized compounds like alcohols, linear carbonyls, aromatics, glycols
and nitrogen compounds. For the cement-equilibrated solution (pH 13 .5), the effect
of ionic strength becomes significative and influences the release of soluble organic
matter. This soluble organic matter can be biodegraded if microorganisms can growth.
The second aim of this work is to study the effect of radio-oxidative ageing on the
bitumen confinement properties. During radio-oxidation, the chemical properties of
bitumen are modified. The μ-IRTF analysis shows the formation of hydroxyl compounds
and α-β-unsaturated acids. The formation of these polar groups doesn't influence,
in our study, the water uptake. However the organic matter release increases significantly
with the irradiation dose.
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