Identifiant pérenne de la notice : 247839736
Notice de type
Notice de regroupement
Note publique d'information : Aujourd'hui, de nombreux procedes industriels necessitent d'etre reevalues devant
les contraintes de protection de l'environnement et aussi en termes de cout. Une reponse
a ces deux criteres consiste a rendre les procedes catalytiques. Notamment, la catalyse
d'oxydation d'alcane represente encore aujourd'hui un defi pour le chimiste. Les catalyseurs
developpes dans cette these s'inspirent du monde du vivant. En effet, certaines metalloenzymes,
notamment les monooxygenases, sont capables d'activer des liaisons c-h et ceci dans
des conditions douces. C'est le cas de la methane monnoxygenase, enzyme a sites actif
binucleaires a fer et dont l'activite est l'oxydation du methane en methanol. Selon
cette approche biomimetique, des complexes dinucleaires et mononucleaires de fer ont
ete synthetises et caracterises. Une etude structure/reactivite a ete menee dans le
cadre de l'oxydation d'alcanes, notamment le cyclohexane, par des peroxydes. Les facteurs
importants pour une catalyse efficace ont pu etre determines : (i) la presence de
sites labiles au sein de la sphere de coordination du fer ; (ii) un environnement
azote ; (iii) la nature du peroxyde ; (iv) le degre d'oxydation du metal joue aussi
un role non negligeable. La stabilite de ces systemes catalytiques est correlee a
la nature cyclique du ligand azote. Ces nouveaux catalyseurs permettent la transformation
d'alcanes en alcools et cetones. Le mecanisme de la reaction depend de la nature de
l'oxydant : un mecanisme radicalaire pur a pu etre determine avec des alkylperoxydes
alors que l'eau oxygenee semble favoriser un chimie controlee par le metal.